Öll velkomin
Heiti ritgerðar: Reikningar á afoxun CO2 í verðmæt efni hvatað af Pt nanóögnum í málm-lífrænum stoðgrindum (Modelling hydrogenation of CO2 to value-added chemicals on a catalyst of Pt nanoparticles encapsulated in metal-organic frameworks)
Doktorsefni: Sri Harsha Pulumati
Doktorsnefnd:
Dr. Egill Skúlason, prófessor við Iðnaðarverkfræði-, vélaverkfræði- og tölvunarfræðideild Háskóla Íslands
Dr. Ainara Nova, rannsakandi við Centre for Materials Science and Nanotechnology, Háskólinn í Oslo, Noregi
Dr. Hannes Jónsson, prófessor við Raunvísindadeild Háskóla Íslands
Ágrip
Víxlverkun málmnanóagna við undirlag efnahvata hefur mikil áhrif á virkni efnahvatans fyrir vetnun koltvíoxíðs. Sýnt hefur verið að efnahvatar sem samanstanda af Pt nanóögnum á yfirborðum málmoxíða hvata myndun kolmónoxíðs, auk metans í snefilmagni[1]. Ef Pt nanóögnunum er komið fyrir í svokölluðum málm-lífrænum stoðgrindum (MOFs), sem samanstanda af klösum málmatóma umkringdum tengihópum[2], eykst framleiðsla metanóls umtalsvert[3,4]. Í UiO Zr-MOFs sem inniheldur Pt nanóagnir bindast lykilefni við framleiðslu metanóls á opnum Zr hvarfstöðum á mótum Pt nanóagnarinnar og málm-lífrænu stoðgrindarinnar.
Við notumst við tilraunir, reikninga byggða á þéttifellafræði og kvik míkrólíkön til að rannsaka hlutverk Zr-nóða og áhrif vatns á vetnun koltvíoxíðs. Við berum saman óvatnaðar og vatnaðar Zr-nóður í MOFs og sjáum að myndunarhraði metanóls og metans er háður fjölda opinna Zr-nóða. Við rannsökum einnig áhrif vatnsbindingar á bindingu metanóls. Loks sýnum við að vatn ýtir undir afsog metanóls. Þessar niðurstöður benda til þess að nota megi vatn til að beina hvarfinu í átt að myndun metanóls, auk þess sem þær hvetja til nánari rannsókna á hvataeiginleikum kerfisins[4].
1. Chen, X.; Su, X.; Duan, H.; Liang, B.; Huang, Y.; Zhang, T., Catalytic performance of the Pt/TiO2 catalysts in reverse water gas shift reaction: Controlled product selectivity and a mechanism study. Catalysis today 2017, 281, 312-318.
2. Furukawa, H.; Cordova, K. E.; O’Keeffe, M.; Yaghi, O. M., The chemistry and applications of metal-organic frameworks. Science 2013, 341 (6149).
3. Gutterød, E. S.; Lazzarini, A.; Fjermestad, T.; Kaur, G.; Manzoli, M.; Bordiga, S.; Svelle, S.; Lillerud, K. P.; Skúlason, E.; Øien-Ødegaard, S, Nova, A.; Olsbye, U., Hydrogenation of CO2 to methanol by Pt nanoparticles encapsulated in UiO-67: deciphering the role of the metal–organic framework. Journal of the American Chemical Society 2019, 142 (2), 999-1009.
4. Gutterød, E. S.; Pulumati, S. H.; Kaur, G.; Lazzarini, A.; Solemsli, B. G.; Gunnæs, A. E.; Ahoba-Sam, C.; Kalyva, M. E.; Sannes, J. A.; Svelle, S.; Skúlason, E.; Nova, A.; Olsbye, U., Influence of Defects and H2O on the Hydrogenation of CO2 to Methanol over Pt Nanoparticles in UiO-67 Metal–Organic Framework. Journal of the American Chemical Society 2020, 142 (40), 17105-17118.